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我所實(shí)現甲醇制烯烴分子篩催化劑內反應與擴散過(guò)程成像

Date: 2020 - 07 - 29

       近日,我所甲醇制烯烴國家工程實(shí)驗室葉茂研究員、劉中民院士團隊和分子探針與熒光成像研究組(1818組)徐兆超研究員團隊合作,采用多尺度反應-擴散模型與超分辨結構照明成像技術(shù)結合,實(shí)現了甲醇制烯烴工業(yè)級別SAPO-34分子篩晶體內反應與擴散過(guò)程成像,可以直觀(guān)獲取反應過(guò)程中客體分子、積碳物種以及酸性位點(diǎn)的時(shí)空分布與演化。

      甲醇制烯烴打通了煤、天然氣以及生物質(zhì)等非石油原料生產(chǎn)低碳烯烴的技術(shù)路線(xiàn),已經(jīng)成為我國乙烯丙烯等大宗化學(xué)品的重要生產(chǎn)方式。甲醇制烯烴反應采用的分子篩催化劑,由于獨特的孔道結構限制了分子傳質(zhì),使得其在實(shí)現較高低碳烯烴選擇性的同時(shí)也加快了催化劑積碳失活。因此,獲取分子篩晶體內由于傳質(zhì)限制導致的反應物和產(chǎn)物的時(shí)空非均勻分布,對于理解催化劑積碳失活機理具有重要意義。目前常用的時(shí)空分辨光譜成像技術(shù)很難同時(shí)獲取催化過(guò)程中分子篩晶體內反應物和產(chǎn)物分子、積碳物種以及酸性位點(diǎn)的完整時(shí)空演化信息。

     

葉茂、劉中民團隊對甲醇制烯烴過(guò)程進(jìn)行了深入研究,發(fā)展了基于雙環(huán)反應機理的反應動(dòng)力學(xué)(Chemical Engineering Journal, DOI: 10.1016/j.cej.2017.04.041;AIChE Journal, DOI: 10.1002/aic.16439),并提出了分子篩晶體中分子擴散的定量描述方法(Communication Chemistry, DOI: 10.1038/s42004-019-0144-1; AIChE Journal, DOI: 10.1002/aic.16991),據此建立了分子篩晶體尺度和催化劑顆粒尺度的多尺度反應-擴散模型(Chemical Engineering Science, DOI: 10.1016/j.ces.2016.03.004;Chemical Engineering Journal, DOI: 10.1016/j.cej.2018.08.054)。

最近,該團隊將多尺度反應-擴散模型與超分辨結構照明成像相結合,實(shí)現了甲醇制烯烴工業(yè)級別SAPO-34分子篩晶體內反應與擴散過(guò)程成像,可直接獲取反應中反應物和產(chǎn)物分子、積碳物種以及酸性位點(diǎn)的時(shí)空分布與演化。研究發(fā)現,在甲醇制烯烴過(guò)程中,分子篩的晶體粒度可以改變活性中間體(芳烴烴池物種)的空間初始落位,直接決定客體分子與催化劑中酸性位點(diǎn)以及活性中間體的可接觸性和利用率,從而對甲醇制烯烴宏觀(guān)反應性能產(chǎn)生顯著(zhù)影響。該方法還被進(jìn)一步用于定量描述甲醇制烯烴過(guò)程分子篩催化劑快速失活的過(guò)程。該研究實(shí)現了介尺度模型和時(shí)空分辨光譜技術(shù)的結合,不僅能夠促進(jìn)理解甲醇制烯烴過(guò)程分子篩催化劑反應擴散歷程,對分子篩催化劑設計和甲醇制烯烴工藝過(guò)程優(yōu)化具有重要意義,同時(shí)為研究非均相催化反應中分子篩晶體中客體分子時(shí)空演化行為提供了新思路。